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【消息】景区洗手间污水处理设备

发布时间:2020-11-17 07:27:59 阅读: 来源:板鞋厂家

景区洗手间污水处理设备

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当存在不同浓度的HA或者FA时(通过溶解性有机碳来定量),TCS降解的表观速率与纯水中的相比会有一定程度的减小,且NOM浓度越高,TCS光解被抑制的越多.与FA相比,HA对TCS降解的抑制作用更大,这可能与它们的分子量及分子结构不同有关,需要对此进一步研究.该结果表明:在直接紫外光解TCS时,NOM的效应①强于效应②.  3.3 NO3-的影响  由图 5可以看出,NO3-的存在可以促进TCS的光解,且降解速率随着NO3-浓度的升高而增快.这可能归因于光激发NO3-产生的HO·的作用.NO3-作为水中比较常见的一种光敏物质,其在太阳光照下可以产生HO·,如式(4)~(7)所示(Mack and Bolton, 1999).为了证明上述的解释,我们向反应溶液中加入了HO·淬灭剂,即50 mmol·L-1甲醇(MeOH, kHO·/MeOH = 9.7 × 108 L·mol-1·s-1(Buxton et al., 1988)),结果如图 6所示.相比于UV/NO3-体系,TCS在UV/NO3-/MeOH体系中的降解受到了一定的抑制,与其直接紫外光解类似.这一结果有力地证明了我们的推测.  3.4 UV/NO3-体系中HCO3-的影响  HCO3-是水体中普遍存在的一种阴离子,也是一种重要的HO·淬灭剂,两者的反应如式(8)所示(Buxton et al., 1988).自然水体中存在着多种光敏物质(如NOM、NO3-),在太阳光照下,这些光敏物质受激发可以生成一定浓度的HO·.因此,HCO3-可能会对水中有机污染物的光降解有一定的影响.为了弄清HCO3-对实际水体中TCS光解的影响,本研究利用UV/NO3-体系来探讨HCO3-对TCS光解的影响,结果如图 7所示.为了避免pH对TCS降解的影响,我们同时进行了3组控制实验,即TCS在UV/pH 8.5 buffer、UV/HCO3-和UV/NO3-/pH 8.5 buffer体系(4个反应体系pH相同,均为8.5)中的光解.从图 7可以看出,TCS在UV/pH 8.5 buffer和UV/HCO3-这两个体系中的降解基本类似;相比于UV/pH 8.5 buffer体系,TCS在UV/NO3-/pH 8.5 buffer体系中的降解效率明显提高,该发现与3.3节得到的结果相同,主要是由于光活化NO3-生成的HO·的作用.与UV/NO3-/pH 8.5 buffer体系相比,TCS在UV/NO3-/HCO3-中的降解速率进一步提高,这可能与HCO3-和HO·反应生成的碳酸根自由基(CO3·-)有关.CO3·-是一种选择性的单电子氧化剂,其主要通过电子转移或者抽氢作用与富含电子的有机物进行反应.虽然目前无文献资料报道CO3·-和TCS的二级反应速率常数,但是CO3·-与酚类化合物较易发生反应(Canonica et al., 2005),如苯酚(kCO3·-/phenol=2.4×108~4.7×108 L·mol-1·s-1)(Neta et al., 1988)、对氯苯酚(kCO3·-/4-chlorophenol=1.9×108 L·mol-1·s-1)(Neta et al., 1988).TCS分子结构中有酚结构,因此我们预测TCS与CO3·-的二级反应速率常数可能在106~108 L·mol-1·s-1范围内,[TCS]0和[TCS]为反应前和指定的紫外线剂量下TCS的摩尔浓度(μmol·L-1);kobs为基于紫外线剂量的表观准一级反应速率常数(cm2·mJ-1);UVfluence为紫外线剂量(mJ·cm-2).

根据式(2),我们可以求得不同pH条件下TCS直接光解的表观速率常数,见表 1.在紫外光照下,TCS降解的表观速率随着pH的升高而逐渐增大,从pH 5.3时的(2.51 ± 0.19) × 10-3 cm2·mJ-1增大到pH 8.5时的(7.36 ± 0.04) × 10-3 cm2·mJ-1.该结果可能与TCS的摩尔吸光系数(εTCS)和量子产率(ΦTCS)有关,因为一种有机物发生光解需要满足两个必要条件:①有机物吸收一定波长的光子后可以发生激发,即摩尔吸光系数的情况;②激发态的有机物发生化学分解过程要明显优于物理失活过程,即量子产率的大小(Liu et al., 2015).图 3为不同pH值下TCS的摩尔吸光系数.在254 nm波长下,TCS的摩尔吸光系数从pH 5.9时的2118.1 L·mol-1·cm -1逐渐升高到pH 8.5时5065.1 L·mol-1·cm -1,如表 1所示.因此,在pH 5.9~8.5范围内,TCS降解速率的提高可能归因于逐渐升高的εTCS.除了摩尔吸光系数,量子产率也是影响化合物光解效率的一个重要因素.TCS在254 nm波长下的量子产率可以根据式(3)计算(Bolton and Stefan, 2002):  式中:Uλ为254 nm波长下的摩尔光子能量,其值为471528 J·Einstein-1(Bolton and Stefan, 2002).  求出的ΦTCS见表 1.虽然TCS在pH 5.3时的摩尔吸光系数高于pH 5.9时的值,但是pH 5.3时的ΦTCS最小,因此,这两种因素可能综合影响了TCS在该pH值下的光解,使其在研究的pH值中降解速率最慢.TCS的pKa为8.1(Kliegman et al., 2013),随着pH的升高,TCS主要以去质子化的形态存在,由上述结果可知:去质子化的TCS吸光能力强于质子化的TCS.  3.2 NOM的影响  NOM在自然水体中是普遍存在的,在太阳光照下,其对水中污染物降解影响的研究已经被大量报道(Canonica, 2007; Carlos et al., 2012; Yu et al., 2010).通常,NOM对水中污染物的去除具有双重效应:①由NOM的遮光作用和自由基淬灭引起的抑制效应;②由激发态的NOM或光激发生成的活性氧物质(Reactive Oxygen Species, ROS,如HO·、1O2和O2·-等)引起的促进作用(Carlos et al., 2012; Xu et al., 2011).当前研究中,我们分别采用腐殖酸(HA)和富里酸(FA)代表NOM,研究NOM对254 nm波长紫外辐射下TCS降解的影响.如图材料与方法(Materials and methods)2.1 试剂  三氯生(HPLC级,纯度≥97%)购自Sigma-Aldrich公司;硝酸钠(NaNO3)、碳酸氢钠(NaHCO3)、磷酸氢二钾(K2HPO4)、磷酸二氢钾(KH2PO4)均为分析纯级,购自Fisher Scientific公司;Suwannee河腐殖酸(Humic acid, HA)和富里酸(Fulvic acid, FA)购自国际腐殖质学会(International Humic Substances Society, IHSS);甲醇和乙腈为色谱纯;去离子水(Milli-pore, 18 MΩ·cm)用于试剂和反应液的配置.

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